L'ordre des Chartreux a été fondé par Saint Bruno en 1084 dans un vallon du diocèse de Grenoble. Au 16e siècle, les frères chartreux, chassés de Castres par les protestants, vinrent à Toulouse contruire un vaste monastère qui couvrait une dizaine d'hectares sur le campus actuel de l'Université des Sciences Sociales. Devenu un arsenal durant la Révolution, il ne reste, aujourd'hui, que trois côtés de l'arcature du cloître.
l'église, consacrée en 1612, comporte une nef divisée en 2 parties: la première pour les fidèles, la seconde pour les chartreux qui avaient leur propre entrée, derrière le choeur. L'intérieur, magnifiquement décoré, comprend des fresques, des bas-reliefs, plusieurs séries de tableaux et un somptueux autel en marbre. À droite du choeur, un tympan représentant la cène surmonte la porte de la chapelle du Crucific: elle s'ouvre sur de belles boiseries du 17e siècle.
L'orgue
L'orgue fut construit de 1677 à 1682 par Robert Delauney et agrandi vers 1760 par Jean-Esprit Isnard et Joseph Cavaillé. À la Révolution, en 1792, il est transféré de l'église des Jacobins à Saint-Pierre-des-Chartreux par J.B. Micot et subit des transformations par Frédéric-Jean Junck en 1854 puis Théodore Puget et fils en 1880 et 1902, enfin Maurice Puget en 1958.
La majeure partie de la tuyauterie des XVIIè et XVIIIè siècles se trouvait cependant dans l'orgue au moment de sa récente restauration (achevée en 1982): le facteur Gerhard Grenzing a réalisé ici un très bel orgue classique français en respectant les deux périodes de l'orgue.
Le buffet a été classé « monument historique » le 30 octobre 1914 alors que la partie instrumentale l'a été le 22 décembre 1969.